一、Catalyst assisted destruction of trichloro ethylene and toluene in corona discharges(论文文献综述)
郑洋[1](2021)在《DBD-湿式均相催化耦合降解甲苯的实验研究》文中研究表明挥发性有机物(VOCs)来源广,成分复杂,是当前空气污染的重要组成部分,对生态环境和人类健康均可构成严重损害。低温等离子体(NTP)工艺作为一种具有发展前途的VOCs治理技术受到广泛关注,其中介质阻挡放电(DBD)是等离子体氧化VOCs最常用的放电方式之一,具有工艺稳定、放电均匀等优点。但是副产物臭氧(O3)的排放是限制DBD技术实际推广应用的瓶颈问题之一。本研究首次提出将湿式均相催化系统串联在DBD之后,利用DBD的副产物O3在湿式系统中产生羟基自由基(·OH)进一步降解甲苯。研究验证了DBD-湿式均相催化耦合系统的可行性,筛选了合适的金属离子及其用于O3的捕获及转化,优化了运行参数,基于EPR、GC-MS等技术分析了DBD-湿式均相催化耦合降解甲苯的机理。主要研究结论如下:(1)DBD-湿式洗涤耦合系统具有利用臭氧进一步提高甲苯去除率的潜力。在甲苯初始浓度263 mg·m-3,放电电压16 k V条件下,DBD对于甲苯的去除率稳定在43%,CO2和O3产生量为别为34 mg·m-3和433 mg·m-3;DBD+Fe2+系统甲苯的去除率在30 min后稳定在56%,CO2产量达到81 mg·m-3,O3去除率可达到72%。鉴于DBD+Fe2+系统的甲苯去除率与CO2产量均高于单一DBD系统,特别是CO2产量提高了2.4倍,说明DBD-湿式均相催化耦合技术降解VOCs是具有协同效果。金属离子Fe2+、Mn2+和Cu2+均可提高O3去除率。在50-2000 mg·L-1的离子浓度范围内,O3去除率均随Fe2+和Mn2+浓度的提高而增加,随Cu2+浓度的升高先增加后降低。(2)DBD耦合不同浓度的Fe2+、Mn2+和Cu2+溶液降解气态甲苯的研究结果表明,1 g·L-1的Fe2+在DBD-湿式均相催化耦合系统中效果最好,其甲苯的去除率为60%,CO2产量106 mg·m-3,O3去除率近90%;在DBD+纯水系统中,甲苯和O3的去除率随着溶液初始p H(p H:2、4、6和8)的增加而增加,当p H为8时,甲苯和O3的去除率分别高达到53%和12%;在DBD+Fe2+系统中,p H为4时甲苯和O3去除率最高,分别为60%,90%;当DBD放电电压由14 k V升高至16 k V时,单一DBD的甲苯去除率、CO2产量和O3产生量分别提升到43%、34mg·m-3和433 mg·m-3;由240 min的持续降解实验(甲苯:263 mg·m-3;放电电压:16 k V;Fe2+浓度定为1 g·L-1)可知,甲苯去除率稳定在60%左右,O3去除率在前120 min基本稳定在88%,之后略有下降,DBD耦合Fe2+催化系统稳定性良好,这是因为液相系统可持续产生·OH来降解甲苯。(3)通过添加自由基猝灭剂叔丁醇(TBA),研究DBD耦合Fe2+系统中甲苯的降解机理。结果显示,添加TBA后,甲苯的去除率从60%下降到了46%,CO2产量从106 mg·m-3下降到了18 mg·m-3,说明TBA对于甲苯去除以及甲苯和有机中间体的深度氧化抑制作用显着。DBD耦合Fe2+系统中遵循羟基自由基作用机理,EPR测定结果进一步证明了上述推论。最后基于自由基和中间产物测定结果,分析了甲苯在DBD-湿式均相催化耦合系统中的降解机制。
陈鹏[2](2021)在《介质阻挡放电与Cu/γ-Al2O3协同选择性催化羰基硫》文中研究表明化学工业的迅猛发展带动了经济的快速增长,在化学工业迅速发展的今天,工业尾气的处理依然是工业生产中一项不容忽视的问题。工业尾气中含有多种有毒有害气体,这些气体因为具有不同的理化性质,所以处理的难度也各不相同。羰基硫(COS)气体是一种存在于多种工业尾气中的杂质,因具有低反应活性和较长的寿命,相较于其他含硫气体的脱除难度较大。它的存在会影响工业生产中产品的质量,还会对环境造成严重破坏,以及损害人体健康。在传统的COS脱除技术中,存在二次污染、处理不稳定等问题,因此,寻找一种高效且无二次污染产生的COS净化技术尤为重要。本文使用介质阻挡放电协同Cu/γ-Al2O3催化技术降解COS气体。主要考察了单独介质阻挡放电、Cu/γ-Al2O3的热催化、介质阻挡放电结合Cu/γ-Al2O3催化剂三种体系对于COS的脱除效果,此外还研究了不同入口浓度、气体流速、湿度、氧气浓度对介质阻挡放电协同Cu/γ-Al2O3催化剂对COS转化的影响。分析了反应前后的气体组分变化,通过多种表征手段来分析Cu/γ-Al2O3催化剂反应前后的差别,并结合光纤光谱图和DFT计算探讨介质阻挡放电协同Cu/γ-Al2O3降解COS的机理。经过实验和研究得到以下结果和结论:COS在单独介质阻挡放电的作用下,生成了H2S、SO2、CO和CO2,并在反应管以及电极上生成了主要成分为S和少量的(SN)4的黄褐色固体。使用Cu/γ-Al2O3的热催化处理COS时,虽然温度升高到250℃时,去除率能达到97.5%,但是会生成970 ppm的H2S。5 wt%Cu/γ-Al2O3催化剂与介质阻挡放电协同处理COS效果最优,16 k V时就达到了98.9%的去除效率,并且气体产物中没有H2S和SO2的生成。此外,催化剂加入介质阻挡放电等离子体还能降低能耗。COS的去除率随入口浓度、气体流速、湿度和氧气浓度的升高而降低,在不同氧气的浓度实验中发现介质阻挡放电结合Cu/γ-Al2O3催化剂对O3的生成有抑制作用。用光纤光谱仪捕捉反应过程中的光谱,用高斯软件模拟计算电场作用下反应路径的反应势垒。发现在介质阻挡放电结合Cu/γ-Al2O3的复合体系中,Cu S、Cu2S和COS之间建立了低能垒循环反应,这是反应过程中没有H2S和SO2生成的关键。
陈安格[3](2020)在《旋转电极放电反应器去除三氯乙烯和二氯甲烷实验研究》文中进行了进一步梳理含氯挥发性有机化合物(CVOCs)是PM2.5和光化学污染形成的主要前体物之一,在环境中难以自然降解,易在生物体内富集,对人体有致癌、致畸、致突变的危害。本研究采用自主研发设计的旋转电极放电等离子体反应器去除污染物。反应器主体玻璃圆筒内径5 cm,筒体中心固定一根由电机带动旋转的不锈钢电极丝杆做放电阳极,筒壁上附有铝箔纸作接地阴极,电极丝杆中间穿有三根互成60°的3 cm长的小丝杆,小丝杆与铝箔间距1 cm。通过研究不同转速、电压下的放电特性和放电功率,总结了反应器的优点:反应空间大、能减少短路和线路过热的现象发生、放电稳定、能耗低等。本研究将工业清洗领域常见的含氯有机污染物——三氯乙烯和二氯甲烷作为不饱和的CVOCs和饱和CVOCs的典型代表,通过研究两种物质得出治理CVOCs的一般规律,本研究具体研究了关键参数(峰值电压、旋转速度、初始浓度、气体流量、氧气浓度)对去除效果的影响,计算了降解过程中的能量效率,并对其变化原因进行了系统分析。三氯乙烯和二氯甲烷在优化条件后,去除效率能分别达到93.2%和46.3%,能量产率能分别达到4.93 g/k Wh和2.50 g/k Wh。同时本研究还分析了三氯乙烯和二氯甲烷分别在有氧和无氧环境下的降解机理,由于两物质元素性质相近,因此气相产物也类似,在无氧环境下主要气相产物为HCl、Cl2,三氯乙烯副产物还检测到了C2Cl4;在有氧环境下主要气相产物有CO2、H2O、Cl2,并有副产物COCl2、O3产生。最后,将等离子体技术与典型的VOCs净化工艺进行对比,初步探讨了等离子体技术工业应用的可行性。
赵永和[4](2020)在《介质阻挡放电等离子体协同锰催化剂降解VOCs的研究》文中进行了进一步梳理VOCs的排放不仅能造成环境污染,而且对人体健康产生重大危害。等离子体协同催化技术比等离子体技术降解VOCs具有更高的降解效率、COx选择性以及抑制副产物产生的优势。在等离子体催化系统中,催化剂是重要的组成成分,提高催化剂活性能够有效提高等离子体催化体系的VOCs降解性能。锰氧化物催化剂因其较高的氧化还原性能、良好的低温活性和稳定性已在VOCs治理领域得到了广泛的应用。本论文采用氧化锰八面体分子筛(OMS-2)锰催化剂,通过掺杂K和Sn对其结构进行调控,以制备出高活性的催化剂,并分别对其降解甲苯和TCE的性能进行考察。最后,通过GC-MS和FTIR对降解中间产物进行检测,分析了甲苯和TCE的降解过程,同时也对等离子体协同催化反应机理进行了探究。(1)首先对等离子体降解甲苯的影响因素进行了考察,结果表明提高载气流量和甲苯初始浓度不利于甲苯的降解,但是有利于提高能量效率;甲苯降解效率和碳氧化物选择性随着湿度的增加而呈现先升高后降低的趋势,当空气相对湿度为30%时,降解效果最好。与等离子体降解甲苯相比,在等离子体中引入催化剂能显着提高甲苯的降解和矿化效率,并抑制O3的产生。掺杂K能够提高OMS-2催化剂的催化活性,当起始K/Mn摩尔比为2时,催化剂活性最高。催化剂表征结果表明,K的掺杂提高了OMS-2催化剂比表面积、孔体积、氧空位含量以及氧化还原性,有利于提高催化活性。(2)在催化剂K(2)-OMS-2(K/Mn=2)中掺杂Sn元素可以提高催化剂催化降解TCE的活性,当Sn/Mn摩尔比为0.1时,催化剂Sn(0.1)-K(2)-OMS-2活性最大,其TCE降解效率和碳氧化物选择性分别为93.4%和75.5%。FTIR产物检测结果表明TCE降解的主要含氯产物为二氯乙酰卤(DCAC),此外还检测到了CHCl3和CCl4的存在。催化剂表征结果表明,掺杂Sn能导致催化剂中Sn-Mn-O固溶体以及弱Mn-O的形成,能够促进活性氧物种的产生,有利于TCE的降解。(3)甲苯降解路径分析表明,放电产生的活性自由基的氧化是甲苯降解的重要途径,其中苯甲醛、苯甲醛和甲酸是降解过程中关键产物。通过比较等离子体系统和等离子体催化系统的甲苯的降解效率、COx选择性以及O3浓度的不同,探讨了等离子体催化降解甲苯的反应机理,发现相比于等离子体体系,等离子体催化体系中能够产生更多的活性氧物种,从而更有利于甲苯和有机中间体的降解和矿化。TCE降解产物生成机制分析表明,DCAC是关键有机中间产物,其既可以由TCE与ClO·直接反应生成,也可由TCE与O*、·OH通过加成反应生成。此外,反应机理分析表明DCAC中断裂的C-C键能够与催化剂吸附的Cl·发生反应生成CHCl3和CCl4。
阮云霞[5](2020)在《MgO阴极脉冲放电等离子体及其协同催化降解甲苯的研究》文中研究说明低温等离子体技术是一种高级氧化技术,具有反应条件易于控制、处理效率较高和对污染物无选择性等优点,被广泛用于环境治理领域。其中,脉冲放电因具有高击穿电压、高电子能量和多通道放电等特点,成为处理挥发性有机化合物(VOCs)的热点技术。针对该方法存在的活性物质较少,能量效率较低等问题,本论文利用MgO修饰阴极增强脉冲放电等离子体中高能电子的数量和密度,提高放电强度,为大气压脉冲放电等离子体高效生成活性物质及其应用性能提供条件。为了解决该技术污染物降解不彻底,产物矿化率较低以及放电过程产生的大量O3利用不充分等问题,进一步将脉冲放电等离子体与后置式催化剂相结合,以提高脉冲放电等离子体应用的能量效率,达到高效处理VOCs的目的。具体研究内容如下:(1)利用电泳沉积法制备了MgO/不锈钢(SS)阴极,研究了MgO/SS阴极脉冲放电的光电特性。结果表明:MgO层最优厚度为8.41μm,MgO/SS阴极放电的峰值电流最高比SS阴极高20%。两种阴极条件下的放电峰值电流均随着脉冲平顶宽度和脉冲下降时间的增加而增大,但随着脉冲上升时间的延长而逐渐减小。与SS阴极相比,MgO/SS阴极放电削弱了一次流光的强度,增强了二次流光的强度,提高了N2(C3Πu,υ′→B3Πg,υ′′)发射光谱强度和电子密度。(2)考察了不同阴极条件下反应器参数对甲苯降解效率的影响及脉冲放电参数和气相参数对甲苯降解效率和能量效率的影响,并对降解产物进行了分析。研究表明:与SS阴极相比,MgO/SS阴极放电能有效提高甲苯降解效率,促进放电过程中O3生成以及产物中CO2的选择性。当甲苯初始浓度为100 ppm,气体停留时间为0.39 s,电极间距为8 mm,反应器针数为18根时,SS阴极和MgO/SS阴极脉冲放电对甲苯的降解效果最为理想。(3)开展了MgO/SS阴极脉冲放电协同Mn-Ce/rGO催化剂对甲苯降解的研究。对比了催化剂不同组分配比和空速对甲苯降解特性的影响。与单独的等离子体相比,Mn-Ce/rGO催化剂的引入可以有效提高甲苯降解效率和CO2选择性。不同Mn/Ce质量比会影响催化剂的物理化学性质,从而导致催化性能的差异。当Mn/Ce质量比为8时催化剂活性最高,最优条件下甲苯降解效率和CO2选择性分别可提高27.5%和22.0%。催化剂能促使O3转化成更多的高活性含氧物质,进一步将甲苯和中间产物矿化成CO2和H2O。
寿恬雨[6](2020)在《低温等离子体协同改性LaMnO3催化剂降解二甲苯有机废气及其副产物控制》文中指出低温等离子体(NTP)-催化治理挥发性有机废气(VOCs)技术,常用于治理低浓度有机废气与恶臭,可快速引发,设备在常温下运行,在有机废气治理领域具有独特的优势。在一般的NTP设备内,有机废气能够快速降解,但难于彻底降解,且可能产生副产物,包括有机小分子、O3、CO、N2O与NOx等。该副产物组成复杂,具有污染性和危害性,某种程度上限制了 NTP-催化技术的实际应用。本文首先对二甲苯的三种同分异构体在低温等离子体作用下的分解速率进行了实验和计算模拟研究。然后,采用LaMnO3钙钛矿(分子通式ABO3)作为基础催化剂,通过Fe的B位掺杂和Ce的A位掺杂,分别探索了 A位与B位改性对LaMnO3催化剂NTP-催化降解二甲苯的效率、COx选择性(矿化度)和副产物控制等的影响,优化了掺杂比例,并结合催化剂表征研究了反应机理;通过Co、Zr、Cr和Fe四种元素的B位掺杂改性,进一步对比研究了不同改性元素对LaMnO3催化剂在NTP-催化降解二甲苯过程中综合性能的影响,并在此基础上评估了催化剂的稳定性。二甲苯有机废气是一种排放量大、典型的VOCs,它有三种同分异构体,通过NTP降解实验,发现其降解速率顺序如下:邻二甲苯>间二甲苯≈对二甲苯。借助ReaxFF力场,通过外加电场的分子动力学模拟NTP环境,发现邻二甲苯在开环分解过程中具有独特的快速反应路径,即在空间位阻效应的影响下,发生分子内氢迁移,从而诱发苯环上某一碳原子连接的氢原子过饱和,使邻二甲苯分子发生快速的环裂反应。该快速反应路径从分子层面解释了邻二甲苯降解速率最高这一实验现象。在NTP-催化降解邻二甲苯的研究中,通过B位掺杂Fe改性LaMnO3催化剂可使二甲苯降解率、COx选择性和副产物控制性能均得到改善。LaMn0.9Fe0.1O3催化剂在不同比例Fe掺杂的催化剂中综合性能最优,当邻二甲苯初始浓度为300ppm,载气流速为 200mL/min,单位能量输入(SIE)为 744J/L 时,LaMn0.9Fe0.1O3催化剂的邻二甲苯降解率最高,达到91.3%;COx选择性达到88.1%;对N2O的抑制效率最高,达到61.2%。此外,H2-TPR结果表明,Fe3+相比Mn4+的可还原性更强,低温活性更高,Fe掺杂LaMnO3使Fe3+取代了部分Mn4+,加速了钙钛矿催化剂中B位金属与O物种的离解过程,提高了催化剂的O3分解能力;XPS结果表明,LaMn0.9Fe0.1O3催化剂的Fe2+浓度最高,而Fe2+在O3分解时Mn3+/Mn4+与Fe2+/Fe3+之间的O物种交换中起着关键作用,表明LaMn0.9Fe0.1O3催化剂拥有优秀的O3的抑制能力。与未改性的LaMnO3催化剂相比,Fe改性使LaMn0.9Fe0.1O3催化剂的O3抑制效率从63.3%提升到84.9%。将不同比例Ce通过A位掺杂改性LaMnO3催化剂,并进行NTP-催化降解邻二甲苯测试,发现少量(小于等于20%)Ce掺杂有利于催化剂性能提升,若掺杂量超过20%,易导致LaMnO3钙钛矿结构失稳破坏,催化剂的活性反而下降。实验条件下,最佳Ce掺杂比例为10%。La0.9Ce0.1MnO3催化剂具有良好的O3分解能力,当SIE为719.7J/L时臭氧抑制效率可达到86.6%。Ce掺杂不仅可以通过影响LaMnO3钙钛矿结构中B位活性金属(Mn)的价态来调整催化剂的催化活性,也可通过加速O3在催化剂表面氧空穴中解离吸附时电子的传输过程直接强化催化剂的O3分解能力。但通过Ce掺杂A位改性制备的LaMnO3催化剂在催化氧化能力的提升方面不及通过Fe掺杂B位改性的LaMnO3催化剂,也说明了 A位改性这一间接改性手段的局限性。选用Co、Zr、Cr和Fe四种过渡金属元素,横向对比各元素10%比例B位掺杂改性的LaMnO3催化剂在NTP-催化降解间二甲苯降解过程中的综合催化性能。发现所有改性催化剂的二甲苯降解率均较高,在SIE=719.7J/L时均超过90%。在O3控制方面,LaMn0.9Zr0.1O3催化剂抑制效率最高,可达92.8%,该催化剂的N2O抑制效率也高达73.1%。综合分析表明,LaMn0.9Fe0.1O3催化剂NTP-催化性能最优,在实验条件下其降解效率最高,达到97.0%,COx和CO2选择性最好,分别达到90.7%与85.4%,NO2抑制效率最高,达到84.9%,O3抑制效率也高达92.6%。在NTP-催化降解间二甲苯过程中,对Co、Zr、Cr和Fe改性的LaMnO3催化剂进行稳定性测试,探明了二甲苯初始浓度、载气相对湿度与等离子放电时间的影响。结果表明,二甲苯初始浓度对NTP-催化系统的综合催化效率影响较小,而载气相对湿度的影响则较为显着。在系统中加入水汽,综合由羟基自由基带来的正面作用和由催化剂遇水失活带来的负面作用,NTP-催化系统的氧化能力受到抑制,N2O控制能力同时受到抑制,但O3控制能力得到提升。LaMn0.9Zr0.1O3催化剂表现出较好的耐水性,在载气相对湿度为45%时与干燥时相对比,该NTP-催化系统在保持较高二甲苯降解率和CO2选择性的同时,出口 O3排放浓度下降6.0%。实验证实,遇水失活的催化剂可通过110℃加热的方法再生。NTP-催化装置连续运行放电24h进行耐久性测试后,LaMn0.9Fe0.1O3催化剂在保持高二甲苯降解率和COx选择性的同时,N2O抑制效率达到63.6%,且O3抑制效率仍能达到88.5%,具有良好的耐久性。本研究表明,LaMn0.9Fe0.1O3催化剂综合性能最佳,在NTP-催化VOCs体系中工业应用潜力相对较大。
姚晓妹[7](2020)在《MgO/NiO/Ni氧化物阴极放电等离子体特性及其降解甲苯的研究》文中研究说明近年来,随着我国工业化进程的加快,大气中挥发性有机污染物(VOCs)的排放日益增多。其中,工业源VOCs的排放涉及行业众多、排放强度大、污染十分严重。低温等离子体具有在室温条件下实现较高降解效率,对污染物无选择性的优点,被认为是一种具有发展前途的处理VOCs的技术之一,受到研究者广泛关注。围绕大气压放电等离子体处理VOCs的研究,主要是着重于大气压放电等离子体的发生方法,目的是为了产生大量的高能电子和活性物质,提高放电等离子体应用于VOCs的能量利用效率。放电等离子体发生方法很多,主要包括介质阻挡放电、电晕放电等。目前的放电等离子体发生方法,对于同时满足较高的能量效率和经济可行的激励电源条件是比较困难的。依据场致电子发射和正直流电晕放电等离子体基础与应用的研究成果,本文提出了采用氧化物阴极作为放电阴极增强放电等离子体物理与化学活性及脱除VOCs的研究。以甲苯作为目标物进行降解处理,主要围绕氧化物阴极的制备和优化、氧化物阴极放电等离子体特性、甲苯的降解性能和矿化度、放电体系中操作参数的优化和甲苯降解机理等方面开展研究。主要研究内容与相关结果如下:(1)确定了氧化物阴极的材料选择和制备方法,开展了正极性直流放电条件下氧化物阴极增强放电等离子体电流强度的研究。研究结果发现,与Ni阴极放电相比,采用电泳沉积法制备的MgO/Ni阴极、NiO/Ni阴极和三明治型MgO/NiO/Ni阴极均可以在不同气压条件下(400-700 torr)增强直流放电等离子体电流强度,并且三明治型的MgO/NiO/Ni阴极增强效果最好;对直流放电后的氧化物阴极进行表面电位测定,结果表明,氧化物阴极表面累积正电荷产生的表面电位足以引起场致二次电子发射,这是放电电流增大的主要原因;考察了氧化物阴极结构参数对放电的影响,其中双层MgO/NiO的最佳厚度是89.2μm(MgO层为80.6 μm,NiO层为8.6 μm),由相对粗糙的金属基底制备的氧化物阴极,有利于放电电流的增强。(2)开展了 MgO/NiO/Ni阴极大气压空气放电等离子体物理化学特性的研究,包括电压-电流特性、放电形态和光谱检测等。相比Ni阴极放电,相同电压下,针-板式反应器中放电电流最高可增加3.3倍,线-板式反应器中放电电流最高可增加11.8倍;除了放电电极(针和线电极)发生放电之外,MgO/NiO/Ni阴极表面也发生了放电现象,并且主要集中在与放电电极垂直对应的位置,整体放电区域增大;放电电极周围的光谱强度增强,活性物质增多,O3等放电产物显着增加。(3)开展了 MgO/NiO/Ni阴极大气压放电等离子体处理甲苯废气的研究。与Ni阴极放电相比,MgO/NiO/Ni阴极放电等离子体能够高效的降解甲苯。在几乎相同的放电功率条件下,MgO/NiO/Ni阴极放电等离子体(P=11.20 W)对甲苯降解效率、能量利用效率和矿化效率比Ni阴极放电(P=11.28 W)分别增加了 0.93、0.94和1.26倍。一方面,氧化物阴极发生的场致二次电子发射可显着增加种子电子的数目,进而增强整个放电体系中高能电子和活性物质的数量。另一方面,MgO/NiO/Ni阴极表面的放电,扩展了高能电子和活性物质在空间上的分布。这两方面均可以增加高能电子和活性物质与甲苯分子以及中间产物的碰撞概率,从而获得较高的甲苯降解效率、能量效率和矿化效率。(4)探讨了 MgO/NiO/Ni阴极放电等离子体降解甲苯的作用机理。在线-板式反应器中,MgO/NiO/Ni阴极催化O3分解并进一步降解甲苯的可能性较小。通过傅里叶红外变换光谱(FT-IR)和高效气相色谱-质谱联用(GC-MS)技术对甲苯降解产物进行分析测定,结果表明氧化物阴极产生的大量高能电子碰撞是甲苯上甲基去氢过程的主要途径,而氧化物阴极放电产生的大量的·O和·OH是引起开环反应产生含氧产物的主要活性物质。中间产物会被高能电子和含氧活性基团的进一步氧化分解成小分子的有机酸,并最终氧化成CO2和H2O。
肖文睿[8](2020)在《介质阻挡放电等离子体降解脱除甲苯实验研究》文中研究指明甲苯是典型的挥发性有机污染物(Volatile Organic Compounds,VOCs)。传统的吸收吸附等脱除方法存在着设备复杂等多种问题。等离子体技术因其降解污染物效率高、反应时间短、操作简单等优势,在大气污染治理领域极具发展潜力,如何进一步揭示等离子协同吸附的特性参数对甲苯降解效果的影响规律,合理控制反应过程、明确中间产物,都是目前研究的热点问题。基于此背景,本文开展了介质阻挡放电等离子体协同碳纳米管吸附脱除甲苯特性的实验研究,对低温等离子体电源特性、初始污染物浓度、复杂混合气氛等因素对甲苯脱除效率和产物的影响展开了探讨。本文主要的工作内容如下:首先,论文对甲苯降解脱除技术研究进展进行了综述。分析比较了几种典型的VOCs治理技术和等离子体放电技术的优缺点。对低温等离子体协同碳纳米管吸附技术脱除有机污染物的研究进展做了梳理,详细介绍了本文使用的碳纳米管的性质、用于甲苯降解实验的线筒式介质阻挡放电等离子体(Dielectric Barrier Discharge,DBD)实验系统以及相关分析表征方法。在单一介质阻挡放电等离子体降解脱除甲苯体系下,对低温等离子体降解脱除甲苯的反应机理进行了分析,并通过实验研究了电源功率、初始甲苯浓度对氮气负载甲苯降解脱除效率的影响,实验结果表明:电源输出功率增加会提高低温等离子体降解脱除甲苯的效率,电源输出功率从1k W增加到3.2k W时,甲苯脱除效率从0增加到到最大值80%。甲苯初始浓度的增加则会使甲苯脱除效率降低,初始浓度从120mg/m3增加到800mg/m3时,甲苯脱除效率从30s的78%降到了66%。在复杂气体组分条件下的实验结果发现:NO和SO2对甲苯脱除影响有所波动,但影响不大。O2的增加使得反应中有利于甲苯分解的强氧化物质(O·、O3)增加,随着系统中氧气含量从0.5%增加到5.5%,甲苯脱除效率从72%增加到83%。H2O的存在则会抑制甲苯的脱除,湿度为18.5mg/L时,脱除效率仅为湿度为0时甲苯脱除率的70%。对降解脱除反应的气相产物和固体焦结状产物进行了表征分析,以进一步明确可能的反应路径,分析结果发现:气相产中物除了大量的二氧化碳,还含有苯环开环反应后的长链烃,和少量的芳香族化合物等产物;固相焦结产物则主要有醇类和酚类、烷烃、炔烃、胺类化合物、苯环取代物等不完全分解产物。在等离子体协同碳纳米管脱除甲苯的反应体系下,对碳纳米管的结构性质和吸附有机污染物的机理进行了概述,重点研究了电源特性参数和碳纳米管作为吸附剂对甲苯脱除的影响,并对碳纳米管进行EDS表征分析。结果表明:相对于单一等离子体以及单独碳纳米管吸附甲苯过程,将碳纳米管置于线筒式反应器前端进口并与等离子体降解相互协同,甲苯的脱除效率都有明显提高,能够达到90%;对初始碳纳米管、单独吸附甲苯后的碳纳米管、协同低温等离子体吸附脱除甲苯后的碳纳米管进行EDS表征,结果表明协同低温等离子体吸附后的碳纳米管中O元素含量减少了2%。使用板式DBD反应器分别在0.9、2.5、4.9k W电源输出功率下辐照改性碳纳米管1-3min后,几组碳纳米管短时间内对甲苯的吸附脱除效率均能够达到50%以上,比单独碳纳米管吸附效率高20%,说明等离子体辐照使碳纳米管吸附能力增强。本文的工作不仅有助于揭示低温等离子体降解脱除甲苯过程的机理,而且有望促进低温等离子体协同碳纳米管净化技术在工业VOCs处理上的实际应用。
朱金辉[9](2020)在《低温等离子体耦合Co-Ce二元金属氧化物催化剂降解甲苯基础研究》文中提出挥发性有机化合物(VOCs)来源广泛,严重危害自然环境和人体健康,发展高效的VOCs治理技术迫在眉睫。低温等离子体技术应用于VOCs治理领域具有常温常压、响应迅速、反应活性高以及设备简单易操作等优点。为进一步提高降解效率、能量效率和产物选择性,低温等离子体耦合催化技术应运而生。其中,催化剂的合理选取、定向制备以及与等离子体技术的优化协同是实现VOCs高效降解的关键。近年来,二元金属氧化物催化剂由于不同组分之间强烈的协同效应,受到研究者们越来越多的关注。考虑到钴氧化物、铈氧化物各自独特的优势以及Co、Ce之间可能存在的协同效应,Co-Ce二元金属氧化物在等离子体催化降解VOCs领域具有巨大潜力。研究工作选取甲苯作为目标VOCs污染物,采用溶胶凝胶法制备Co-Ce催化剂,并将其与低温等离子体耦合用于高效降解。主要研究内容和结论如下:(1)研究了低温等离子体降解甲苯的性能和不同实验工况因素对甲苯降解性能的影响规律。实验表明,输入能量密度的增大使甲苯降解效率和CO2选择性提高,能量效率则降低,而气体流量与甲苯初始浓度对降解性能的影响规律则与之相反。此外,随着放电区间长度的增加,甲苯降解效率、CO2选择性和能量效率均先增加后减小,放电区间长度为40 mm时达到最佳值。(2)研究了低温等离子体耦合Co-Ce二元金属氧化物降解甲苯的性能。催化剂的引入显着提高了甲苯降解性能,各Co-Ce催化剂性能顺序依次为:Co0.75Ce0.25Ox>Co0.5Ce0.5Ox>Co0.25Ce0.75Ox,且均优于单金属氧化物催化剂CeOx和CoOx。Co0.75Ce0.25Ox催化剂实现了最高的甲苯降解性能,降解效率、能量效率、CO2选择性和碳平衡分别可达98.5%、7.12 g kWh–1、87.3%和97.8%。耐久性测试和可重复利用性测试表明催化剂具有良好的稳定性。(3)研究了低温等离子体耦合催化过程中,不同Co/Ce配比对Co、Ce之间协同效应和甲苯降解性能的影响规律。结果表明,随着Co的掺杂,Co离子嵌入CeO2晶格内部引起晶格畸变和缺陷结构生成,Co-Ce催化剂的晶粒尺寸减小,比表面积增大,同时Ce3+和表面氧比例提高,能够产生更多表面氧空位,提供更多活性氧物种参与甲苯降解。Co0.75Ce0.25Ox催化剂具有最小的晶粒尺寸和最大的比表面积、Ce3+比例、表面氧比例。此外,Co-Ce催化剂的还原性和表面氧迁移率均高于单金属氧化物催化剂。(4)研究了低温等离子体耦合Co-Ce催化剂降解甲苯的机理。采用简化的反应动力学模型对等离子体催化反应过程进行了描述。催化剂的填充使等离子体放电模式由细丝状放电转换为细丝状放电与催化剂表面放电的结合,同时电场强度增强从而产生更多高能电子用于加速等离子体催化反应。反应后的催化剂总体上物理化学性质保持不变。甲苯降解的反应路径可以被分为等离子体气相反应和催化剂表面的催化反应。Co-Ce催化剂中Ce3+/Ce4+和Co2+/Co3+之间氧化还原循环促进了表面活性氧物种的生成,提高了催化剂表面氧迁移率,进而提升了甲苯降解性能。
姚晓红[10](2019)在《Nb掺杂的MnOx分子筛协同低温等离子体催化降解甲笨特性与机制》文中认为低浓度挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds,VOCs)来源广泛,成分复杂,对人类健康造成巨大影响。低温等离子体(Non-thermal plasma,NTP)催化技术是当前国内外低浓度VOCs控制的有效技术手段之一。对于VOCs的去除与彻底矿化,催化剂是关键因素,其中分子筛负载的锰氧化物作为催化剂得到广泛研究。本论文研究Mn/分子筛催化剂协同NTP催化氧化甲苯,探究分子筛骨架结构、孔结构、硅铝比以及第二金属活性组分掺杂(X=Nb、Cu、Ce、Co)对甲苯催化降解的影响,并探讨其作用机制。主要研究内容与结果如下:(1)以ZSM-5、13X与MCM-41为载体,采用浸渍法制备Mn含量为3%的负载型催化剂(Mn/MCM-41,Mn/ZSM-5与Mn/13X),研究分子筛载体骨架结构对NTP催化反应中甲苯降解的影响及机理。结果表明:①相比于微孔分子筛ZSM-5与13X,介孔分子筛MCM-41因具有较大孔径、高比表面积与表面呈负电性,更利于MnOx在表面分散,平均粒径最小为1.2nm,Mn/MCM-41比Mn/ZSM-5或Mn/13X具有更高的氧化还原活性与氧储存能力;②与NTP单独作用或填充分子筛相比,NTP协同Mn/分子筛催化降解甲苯去除率、CO2选择性与碳平衡均得到显着改善。其中Mn/MCM-41具有最高的催化活性,甲苯去除率、CO2的选择性、碳平衡最高可达99.4%,27.7%,56.5%。(2)以MCM-41为载体,采用浸渍法制备Mn含量为3%的负载型催化剂(X=Nb,Cu,Ce,Co-Mn/MCM-41)(X:Mn=1:1),研究 Nb,Cu,Ce,Co 掺杂对甲苯降解的影响及机理。结果表明:①MnOx分别掺杂第二金属Nb、Cu、Ce或Co后,催化剂表面金属氧化物分散性相似(平均粒径为1.5nm),氧化还原活性与氧储存能力得到提高,其中Nb-Mn/MCM-41催化剂的H2总消耗量与晶格氧含量最高;此外,Nb掺杂增加催化剂表面酸性,有助于臭氧分解。②甲苯初始浓度增加至220ppm,Mn/MCM-41的甲苯去除率,CO2选择性与碳平衡最高可达78.4%,32.2%与61.1%。第二金属的掺杂可以显着提高催化降解甲苯特性,其中Nb-Mn/MCM-41的催化性能最好,甲苯去除率最高可比Mn/MCM-41提升17.4%,CO2选择性与碳平衡分别提升20.7%与24.4%。(3)使用直接合成法与浸渍法分别合成Mn负载量为3%,5%,7%的Nb-Mn/MCM-41(Nb:Mn=1:1)催化剂,研究催化剂制备方式对甲苯降解的影响及机理。结果表明:直接合成法制备的催化剂中金属原子主要进入分子筛骨架,浸渍法制备的催化剂中Nb与Mn主要以氧化物的形式存在于催化剂表面与孔道内。浸渍法制备的催化剂总耗氧量与晶格氧含量略高,NTP催化降解甲苯去除率、CO2选择性与碳平衡优于直接合成法制备的催化剂,分别为96.4%、55.0%、85.4%,分别增加了 1.2%、3.4%、3.8%。(4)合成不同孔径的MCM-41作为载体,采用浸渍法制备Mn负载量为3%的Nb-Mn/MCM-41(Nb:Mn=1:1)催化剂,研究MCM-41孔径对甲苯降解的影响及机理。结果表明:不仅比表面积会影响金属氧化物的分散性,孔径也是关键因素,合适的比表面积与孔径有利于金属氧化物的分散与储氧能力。MCM-41分子筛的孔径越大,负载锰氧化物晶体粒径越小,总耗氧量越大,具有更高的氧化还原活性与氧储存能力。分子筛孔径增加,甲苯去除率提升3.3%,CO2选择性与碳平衡最高可分别提升26%与39.1%。(5)合成不同硅铝比的MCM-41作为载体,采用浸渍法制备Mn负载量为3%的Nb-Mn/MCM-41(Nb:Mn=1:1)催化剂,研究MCM-41硅铝比对甲苯降解的影响及机理。结果表明:随着MCM-41的硅铝比的降低(Si/Al=200、100、50、25),负载的Nb-Mn催化剂分散性越好、储氧能力越高、酸性与亲水性越强。在干空气条件下,硅铝比越低越利于甲苯的降解,Nb-Mn/MCM-41(硅铝比为25)的去除率最高为98.2%。但对于含水量为3.1%(v/v)的甲苯蒸气,不同硅铝比催化剂协同NTP降解甲苯效率均有所下降,硅铝比越低反而不利于甲苯降解,Nb-Mn/MCM-41(硅铝比为25)的去除率下降幅度最大为15.9%,而Nb-Mn/MCM-41(硅铝比为 200)仅下降了 3%。
二、Catalyst assisted destruction of trichloro ethylene and toluene in corona discharges(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、Catalyst assisted destruction of trichloro ethylene and toluene in corona discharges(论文提纲范文)
(1)DBD-湿式均相催化耦合降解甲苯的实验研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
1 绪论 |
1.1 VOCs的基本情况 |
1.1.1 VOCs定义 |
1.1.2 VOCs来源 |
1.1.3 VOCs危害 |
1.2 VOCs治理技术 |
1.2.1 传统VOCs治理技术 |
1.2.2 低温等离子体净化VOCs技术 |
1.2.3 液相高级氧化去除VOCs技术 |
1.3 臭氧催化氧化技术 |
1.3.1 臭氧非均相催化氧化技术 |
1.3.2 臭氧均相催化氧化技术 |
1.4 低温等离子体技术耦合湿式洗涤技术 |
1.5 研究目的与研究内容 |
1.5.1 研究目的 |
1.5.2 研究内容 |
1.5.3 技术路线 |
2 实验系统建立及分析评价方法 |
2.1 实验使用药品及仪器 |
2.1.1 目标气体的确定 |
2.1.2 实验药品 |
2.1.3 实验仪器 |
2.2 实验系统 |
2.2.1 实验装置及流程 |
2.2.2 性能评价指标 |
3 DBD与湿式洗涤技术净化甲苯的协同效果研究 |
3.1 单一DBD和单一湿式洗涤系统降解甲苯的效果 |
3.2 DBD耦合湿式均相催化系统降解甲苯的研究 |
3.3 金属离子浓度对于O_3的去除效果 |
3.4 本章小结 |
4 DBD-湿式均相催化耦合降解甲苯的运行条件优化 |
4.1 金属离子及其浓度筛选 |
4.1.1 Fe~(2+)浓度对甲苯降解和O_3去除的影响 |
4.1.2 Mn~(2+)浓度对于甲苯降解和O_3去除的影响 |
4.1.3 Cu~(2+)浓度对于甲苯降解和O_3去除的影响 |
4.1.4 不同金属离子对于甲苯降解和O_3去除率的影响 |
4.2 初始p H对DBD-湿式均相催化耦合降解甲苯的影响 |
4.2.1 初始p H对DBD+纯水降解甲苯的影响 |
4.2.2 初始p H对DBD-湿式均相催化降解甲苯的影响 |
4.3 放电电压对DBD-湿式均相催化耦合降解甲苯的影响 |
4.3.1 放电电压对DBD降解甲苯的影响 |
4.3.2 放电电压对DBD耦合湿式均相催化氧化降解甲苯的影响 |
4.3.3 不同电压的电压-电流波形图 |
4.4 DBD耦合湿式均相催化系统稳定性分析 |
4.5 本章小结 |
5 DBD-湿式均相催化降解甲苯的机制研究 |
5.1 自由基猝灭实验 |
5.2 DBD耦合湿式洗涤系统降解甲苯的机理分析 |
5.3 本章小结 |
6 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
致谢 |
参考文献 |
在读期间研究成果及参与的科研项目 |
(2)介质阻挡放电与Cu/γ-Al2O3协同选择性催化羰基硫(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 引言 |
1.1 研究背景及意义 |
1.2 研究内容及技术路线 |
1.3 课题创新点 |
第二章 文献综述 |
2.1 COS的来源与危害 |
2.2 COS的主要脱除方法 |
2.3 低温等离子体 |
2.4 低温等离子体结合催化技术的研究 |
2.5 文献综述小结 |
第三章 实验材料、装置与方法 |
3.1 实验装置 |
3.2 催化剂的制备 |
3.3 催化剂的表征方法 |
3.4 实验评价方法 |
第四章 介质阻挡放电联合Cu/γ-Al_2O_3降解COS研究 |
4.1 单独介质阻挡放电对COS的降解 |
4.2 催化剂的筛选 |
4.3 介质阻挡放电结合Cu/γ-Al_2O_3对COS的降解 |
4.4 反应过程分析 |
4.5 本章小结 |
第五章 条件因素的影响研究及机理分析 |
5.1 COS浓度对其去除效率的影响 |
5.2 气体流量对COS去除效率的影响 |
5.3 湿度对COS去除效率的影响 |
5.4 氧气浓度对COS去除效率的影响 |
5.5 机理分析 |
5.6 本章小结 |
第六章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
致谢 |
参考文献 |
附录 A 硕士研究生期间研究成果及奖励 |
附录 B 硕士研究生期间参与的科研项目 |
(3)旋转电极放电反应器去除三氯乙烯和二氯甲烷实验研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
符号说明 |
第一章 绪论 |
1.1 选题背景和意义 |
1.2 三氯乙烯和二氯甲烷污染综述 |
1.2.1 三氯乙烯和二氯甲烷基本特性 |
1.2.2 污染来源及现状 |
1.3 工业VOCs治理技术的应用 |
1.3.1 吸附法 |
1.3.2 吸收法 |
1.3.3 膜分离法 |
1.3.4 燃烧法 |
1.3.5 生物法 |
1.3.6 光催化氧化法 |
1.3.7 低温等离子体法 |
1.4 研究目的和内容 |
1.4.1 研究目的 |
1.4.2 研究主要内容 |
第二章 实验内容 |
2.1 实验流程 |
2.2 实验材料与仪器设备 |
2.2.1 实验材料 |
2.2.2 实验分析仪器和设备 |
2.3 分析方法 |
2.3.1 模拟废气标准曲线 |
2.3.2 等离子体氧化产物的分析方法 |
第三章 旋转电极放电反应器 |
3.1 反应器的结构设计 |
3.1.1 设计思路 |
3.1.2 结构尺寸及参数 |
3.2 反应器功率和能耗计算 |
3.3 反应器的改进和放电特性 |
3.4 本章小结 |
第四章 三氯乙烯的去除实验研究 |
4.1 峰值电压对三氯乙烯去除效果的影响 |
4.2 旋转速度对三氯乙烯去除效果的影响 |
4.3 初始浓度对三氯乙烯去除效果的影响 |
4.4 气体流量对三氯乙烯去除效果的影响 |
4.5 氧气浓度对三氯乙烯去除效果的影响 |
4.6 三氯乙烯氧化机理分析 |
4.7 本章小结 |
第五章 二氯甲烷的去除实验研究 |
5.1 峰值电压对二氯甲烷去除效果的影响 |
5.2 旋转速度对二氯甲烷去除效果的影响 |
5.3 初始浓度对二氯甲烷去除效果的影响 |
5.4 气体流量对二氯甲烷去除效果的影响 |
5.5 氧气浓度对二氯甲烷去除效果的影响 |
5.6 二氯甲烷氧化机理分析 |
5.7 本章小结 |
第六章 旋转电极放电工业应用前景分析 |
6.1 工艺流程及设备参数 |
6.2 工艺可行性分析 |
6.2.1 有效性分析 |
6.2.2 适用性分析 |
6.2.3 经济性分析 |
6.3 与典型技术工艺比较 |
6.4 本章小结 |
第七章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者简介 |
1 作者简历 |
2 攻读硕士学位期间发表的学术论文 |
学位论文数据集 |
(4)介质阻挡放电等离子体协同锰催化剂降解VOCs的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 挥发性有机污染物(VOCs)概述 |
1.1.1 VOCs的定义和种类 |
1.1.2 VOCs的来源和危害 |
1.1.3 VOCs的控制技术 |
1.2 低温等离子体降解VOCs技术 |
1.2.1 低温等离子体概述 |
1.2.2 低温等离子体降解VOCs反应原理 |
1.2.3 等离子体降解VOCs的放电方式和反应器 |
1.3 低温等离子体催化降解VOCs的研究 |
1.3.1 低温等离子体降解VOCs存在的问题 |
1.3.2 催化剂与等离子体结合方式及作用机制 |
1.3.3 低温等离子体催化降解VOCs研究进展 |
1.4 论文研究内容 |
2 实验系统和方法 |
2.1 实验试剂和仪器 |
2.2 实验系统 |
2.2.1 实验装置流程 |
2.2.2 等离子体反应器 |
2.2.3 配气系统 |
2.2.4 放电电源 |
2.3 实验测量系统 |
2.4 实验参数计算方法 |
2.4.1 电源输出功率和能量密度的计算 |
2.4.2 VOCs降解效率的计算 |
2.4.3 CO_x选择性的计算 |
2.4.4 反应能量效率的计算 |
2.5 产物GC-MS和 FTIR分析方法 |
2.6 催化剂制备 |
2.7 催化剂表征 |
3 等离子体协同OMS-2催化剂降解甲苯的研究 |
3.1 引言 |
3.2 甲苯降解的影响因素考察 |
3.2.1 载气流量的影响 |
3.2.2 甲苯初始浓度的影响 |
3.2.3 载气湿度的影响 |
3.3 煅烧温度对OMS-2催化剂活性和晶相组成的影响 |
3.4 K掺杂浓度对催化剂物理化学特性影响分析 |
3.4.1 XRD表征结果分析 |
3.4.2 催化剂的元素组成和结构参数分析 |
3.4.3 Raman表征结果分析 |
3.4.4 XPS表征结果分析 |
3.4.5 TEM表征结果分析 |
3.4.6 H_2-TPR表征结果分析 |
3.5 K掺杂浓度对OMS-2催化剂降解甲苯活性影响 |
3.5.1 甲苯的降解效率和CO_x选择性考察 |
3.5.2 能量效率和O_3浓度的考察 |
3.5.3 甲苯降解气相产物FTIR分析 |
3.5.4 等离子体催化降解甲苯稳定性测试 |
3.6 本章小结 |
4 等离子体协同K(2)-OMS-2 催化降解TCE的研究 |
4.1 引言 |
4.2 催化剂的表征分析 |
4.2.1 XRD表征结果分析 |
4.2.2 Raman表征结果分析 |
4.2.3 XPS表征结果分析 |
4.3 等离子体协同Sn掺杂K(2)-OMS-2 脱除TCE的研究 |
4.3.1 Sn掺杂量对TCE脱除效率和能量效率的影响 |
4.3.2 Sn掺杂量对碳氧化物选择性及O_3生成的影响 |
4.3.3 TCE降解产物的FTIR分析 |
4.4 本章小结 |
5 等离子体催化降解VOCs的反应机理研究 |
5.1 引言 |
5.2 等离子体降解甲苯的产物确定及降解路径分析 |
5.3 等离子体协同K(2)-OMS-2催化降解甲苯的反应机理探究 |
5.4 TCE降解产物的生成机制探究 |
5.5 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
致谢 |
(5)MgO阴极脉冲放电等离子体及其协同催化降解甲苯的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
引言 |
1 绪论 |
1.1 VOCs概述 |
1.1.1 VOCs定义 |
1.1.2 VOCs来源和危害 |
1.1.3 VOCs控制技术 |
1.2 低温等离子体技术 |
1.2.1 低温等离子体概述 |
1.2.2 低温等离子体处理VOCs的原理 |
1.2.3 低温等离子体处理VOCs的研究现状 |
1.3 低温等离子体协同催化处理VOCs技术 |
1.3.1 低温等离子体协同催化的作用机理 |
1.3.2 低温等离子体协同催化处理VOCs的研究现状 |
1.4 本文的研究思路及内容 |
2 实验系统及分析方法 |
2.1 实验系统 |
2.1.1 放电反应器 |
2.1.2 光电检测系统 |
2.1.3 配气系统 |
2.1.4 气体分析系统 |
2.2 实验分析方法 |
2.2.1 脉冲功率的计算 |
2.2.2 转移电荷的计算 |
2.2.3 甲苯降解效率的计算 |
2.2.4 甲苯能量效率的计算 |
2.2.5 CO_2选择性的计算 |
2.3 MgO/SS阴极的制备与表征 |
2.3.1 MgO/SS阴极的制备 |
2.3.2 MgO/SS阴极的表征 |
2.4 催化剂的制备与表征 |
2.4.1 催化剂的制备方法 |
2.4.2 催化剂的表征方法 |
3 MgO/SS阴极脉冲放电的光电特性研究 |
3.1 MgO/SS阴极脉冲放电的电学特性研究 |
3.1.1 MgO层厚度对放电的U-I特性分析 |
3.1.2 脉冲参数对放电的U-I特性分析 |
3.2 MgO/SS阴极脉冲放电的光学特性研究 |
3.2.1 流光发展的时空分布 |
3.2.2 光学发射光谱 |
3.3 本章小结 |
4 MgO/SS阴极脉冲放电降解甲苯的研究 |
4.1 电极参数对甲苯降解的影响 |
4.1.1 电极间距的影响 |
4.1.2 反应器针数的影响 |
4.2 脉冲放电参数对甲苯降解的影响 |
4.2.1 脉冲幅值的影响 |
4.2.2 脉冲频率的影响 |
4.3 气相参数对甲苯降解的影响 |
4.3.1 气体停留时间的影响 |
4.3.2 甲苯初始浓度的影响 |
4.4 甲苯的降解产物分析 |
4.4.1 O_3和CO_2选择性分析 |
4.4.2 FT-IR分析 |
4.4.3 GC-MS分析 |
4.5 MgO/SS阴极脉冲放电降解甲苯的机理探讨 |
4.6 本章小结 |
5 MgO/SS阴极脉冲放电协同催化剂降解甲苯的研究 |
5.1 催化剂的表征 |
5.1.1 XRD表征 |
5.1.2 Raman表征 |
5.1.3 SEM表征 |
5.1.4 氮气吸附表征 |
5.1.5 XPS表征 |
5.1.6 H_2-TPR表征 |
5.2 MgO/SS阴极脉冲放电协同Mn-Ce/rGO催化降解甲苯 |
5.2.1 催化剂组分配比的影响 |
5.2.2 催化剂空速的影响 |
5.3 MgO/SS阴极脉冲放电协同催化剂降解甲苯的产物分析 |
5.4 本章小结 |
6 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
致谢 |
(6)低温等离子体协同改性LaMnO3催化剂降解二甲苯有机废气及其副产物控制(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
缩写、符号清单、术语表 |
一、绪论 |
1.1 挥发性有机废气的来源与危害 |
1.2 传统VOCs治理技术 |
1.2.1 吸附法 |
1.2.2 吸收法 |
1.2.3 膜分离法 |
1.2.4 生物法 |
1.2.5 燃烧法 |
1.2.6 催化燃烧法 |
1.3 低温等离子体VOCs治理技术 |
1.3.1 低温等离子体简介 |
1.3.2 低温等离子体技术降解VOCs的原理 |
1.3.3 低温等离子体技术降解VOCs的应用 |
1.4 低温等离子体-催化VOCs治理技术 |
1.4.1 低温等离子体-催化技术简介 |
1.4.2 一段式系统 |
1.4.3 两段式系统 |
1.5 低温等离子体技术的副产物问题 |
1.5.1 副产物的产生与控制 |
1.5.2 多效催化剂 |
1.6 研究目的与研究内容 |
1.6.1 研究目的 |
1.6.2 研究路线 |
1.6.3 研究内容 |
二、低温等离子降解二甲苯三种同分异构体的差异性研究 |
2.1 实验方法与模拟方法 |
2.1.1 仪器设备与材料 |
2.1.2 实验方法介绍 |
2.1.3 模拟设置 |
2.2 二甲苯同分异构体在低温等离子体中降解的差异 |
2.3 外加电场的ReaxFF模拟中二甲苯同分异构体氧化过程的差异 |
2.4 ReaxFF模拟中二甲苯同分异构体氧化过程的反应路径 |
2.5 本章小结 |
三、Fe掺杂(B位掺杂)LaMnO_3催化等离子体降解二甲苯特性 |
3.1 实验部分 |
3.1.1 仪器设备与材料 |
3.1.2 催化剂的制备 |
3.1.3 催化剂的表征 |
3.1.4 催化剂的性能测试 |
3.2 催化剂填充位置的优选 |
3.3 催化剂的表征 |
3.4 催化剂的性能 |
3.4.1 降解率 |
3.4.2 CO_x选择性、CO_2选择性与CO控制 |
3.4.3 臭氧控制 |
3.4.4 低温等离子体中氮参与的反应与N_2O控制 |
3.5 机理分析 |
3.6 本章小结 |
四、Ce掺杂(A位掺杂)LaMnO_3催化等离子体降解二甲苯特性 |
4.1 实验部分 |
4.1.1 仪器设备与材料 |
4.1.2 催化剂的制备与表征 |
4.1.3 催化剂的性能测试 |
4.2 催化剂的表征 |
4.3 催化剂的性能 |
4.3.1 降解率 |
4.3.2 CO_x选择性与CO_2选择性 |
4.3.3 臭氧控制 |
4.4 本章小结 |
五、B位(B=Co,Zr,Cr,Fe)掺杂LaMnO_3催化等离子体降解二甲苯特性 |
5.1 实验部分 |
5.1.1 仪器设备与材料 |
5.1.2 催化剂的制备 |
5.1.3 催化剂的表征 |
5.1.4 催化剂的性能测试 |
5.2 催化剂的表征 |
5.3 催化剂的性能 |
5.3.1 降解率 |
5.3.2 CO_x选择性与CO控制 |
5.3.3 臭氧控制 |
5.3.4 N_2O控制与NOx控制 |
5.4 本章小结 |
六、改性LaMnO_3催化等离子体降解二甲苯稳定性测试 |
6.1 二甲苯初始浓度的影响 |
6.2 水汽的影响 |
6.3 催化剂的耐久性 |
6.4 本章小结 |
七、结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 本文的创新之处 |
7.3 对未来工作的展望 |
参考文献 |
附录1: 二甲苯三种同分异构体氧化路径典型案例 |
作者简历及攻博期间发表论文 |
(7)MgO/NiO/Ni氧化物阴极放电等离子体特性及其降解甲苯的研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
主要符号及缩写表 |
1 绪论 |
1.1 挥发性有机污染物(VOCs) |
1.1.1 VOCs的定义 |
1.1.2 VOCs的来源和危害 |
1.2 VOCs控制技术 |
1.3 低温等离子体降解VOCs的研究 |
1.3.1 介质阻挡放电等离子体 |
1.3.2 电晕放电等离子体 |
1.4 氧化物阴极放电等离子体 |
1.5 本文的研究目的和研究内容 |
1.5.1 研究目的 |
1.5.2 研究内容 |
2 氧化物阴极的制备和优化 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验系统 |
2.2.2 氧化物阴极的制备和表征方法 |
2.3 氧化物阴极的表征 |
2.4 MgO/Ni阴极放电特性 |
2.5 MgO/NiO/Ni阴极放电特性 |
2.6 NiO/Ni阴极放电特性 |
2.7 氧化物阴极增强放电等离子体电流强度的机制 |
2.8 氧化物阴极结构的影响 |
2.8.1 氧化层厚度的影响 |
2.8.2 金属基底粗糙度的影响 |
2.9 本章小结 |
3 MgO/NiO/Ni阴极大气压放电等离子体特性 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验系统 |
3.2.2 实验分析方法 |
3.3 针-板反应器中放电特性 |
3.3.1 伏安特性曲线 |
3.3.2 放电形态特征 |
3.3.3 发射光谱 |
3.3.4 放电产物O_3含量 |
3.3.5 针电极数目的影响 |
3.4 线-板反应器中放电特性 |
3.4.1 伏安特性曲线 |
3.4.2 放电形态特征 |
3.4.3 发射光谱 |
3.4.4 放电产物O_3含量 |
3.5 线-板反应器结构参数的影响 |
3.5.1 线-线间距的影响 |
3.5.2 线-板间距的影响 |
3.6 本章小结 |
4 MgO/NiO/Ni阴极放电等离子体降解甲苯的研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 目标物简介 |
4.2.2 实验系统 |
4.2.3 实验分析方法 |
4.2.4 甲苯降解的响应曲面设计 |
4.3 MgO/NiO/Ni阴极放电等离子体去除含甲苯气体 |
4.3.1 甲苯的降解效率和能量效率 |
4.3.2 甲苯的矿化效果 |
4.3.3 放电产物O_3含量 |
4.4 不同操作参数对甲苯降解的影响 |
4.4.1 甲苯初始浓度的影响 |
4.4.2 气体流量的影响 |
4.4.3 放电间距的影响 |
4.5 甲苯降解参数条件的优化研究 |
4.5.1 响应曲面模型建立 |
4.5.2 模型方差分析及显着性检验 |
4.5.3 响应曲面分析 |
4.6 本章小结 |
5 MgO/NiO/Ni阴极放电等离子体降解甲苯的机理探讨 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验装置 |
5.2.2 实验分析方法 |
5.3 MgO/NiO/Ni阴极催化O_3分解的研究 |
5.4 载气气体成分的影响 |
5.4.1 载气氧含量的影响 |
5.4.2 载气湿度的影响 |
5.5 产物分析 |
5.5.1 放电处理后尾气的FT-IR分析 |
5.5.2 沉积的有机副产物GC-MS分析 |
5.5.3 甲苯的降解机理 |
5.6 本章小结 |
6 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 创新点 |
6.3 展望 |
参考文献 |
作者简介 |
攻读博士学位期间科研项目及科研成果 |
致谢 |
(8)介质阻挡放电等离子体降解脱除甲苯实验研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 课题背景 |
1.1.1 VOCs的定义 |
1.1.2 VOCs的来源 |
1.1.3 VOCs的危害 |
1.1.4 VOCs的治理 |
1.2 低温等离子体技术 |
1.2.1 低温等离子体分类 |
1.2.2 低温等离子体脱除甲苯进展现状 |
1.2.3 低温等离子协同技术脱除污染物现状 |
1.3 碳纳米管的结构和性质 |
1.4 本文的研究内容及创新点 |
1.4.1 研究内容 |
1.4.2 本文的创新点 |
第二章 实验装置及方法 |
2.1 引言 |
2.2 实验材料 |
2.3 检测分析方法 |
2.3.1 气体检测方法 |
2.3.2 表征方法 |
2.4 低温等离子体降解脱除甲苯实验系统 |
2.5 本章小结 |
第三章 单一介质阻挡放电等离子体降解甲苯特性研究 |
3.1 引言 |
3.2 低温等离子体脱除甲苯机理 |
3.2.1 反应动力学分析模型 |
3.2.2 甲苯脱除过程机理分析 |
3.3 单一介质阻挡等离子体脱除甲苯实验研究 |
3.3.1 电源功率变化对甲苯脱除的影响 |
3.3.2 甲苯初始进气浓度对甲苯脱除的影响 |
3.3.3 改变O_2浓度对甲苯脱除的影响 |
3.3.4 加入H_2O对甲苯脱除的影响 |
3.3.5 加入NO对甲苯脱除的影响 |
3.3.6 加入SO_2对甲苯脱除的影响 |
3.4 实验产物分析 |
3.4.1 气相产物分析 |
3.4.2 固相产物分析 |
3.5 本章小结 |
第四章 介质阻挡放电等离子体结合碳纳米管降解甲苯特性研究 |
4.1 引言 |
4.2 碳纳米管吸附脱除甲苯实验研究 |
4.2.1 碳纳米管脱除甲苯的机理 |
4.2.2 前置碳纳米管对甲苯吸附脱除的实验研究 |
4.2.3 等离子体辐照改性碳纳米管吸附脱除甲苯的性能研究 |
4.3 本章小结 |
第五章 总结与展望 |
5.1 论文总结 |
5.2 课题展望 |
参考文献 |
在读期间发表的论文及成果 |
致谢 |
(9)低温等离子体耦合Co-Ce二元金属氧化物催化剂降解甲苯基础研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
缩写符号表 |
1 绪论 |
1.1 挥发性有机化合物(VOCs) |
1.1.1 VOCs的性质、来源与危害 |
1.1.2 传统VOCs治理技术 |
1.2 低温等离子体技术 |
1.2.1 等离子体概述 |
1.2.2 低温等离子体的发生方式 |
1.2.3 低温等离子体在VOCs降解中的应用 |
1.3 低温等离子体耦合催化技术 |
1.3.1 低温等离子体与催化剂的耦合方式 |
1.3.2 催化剂的类型 |
1.3.3 低温等离子体耦合催化降解VOCs的反应机理 |
1.3.4 等离子体与催化剂的相互作用 |
1.4 本论文的研究目的与主要内容 |
2 实验系统与分析方法 |
2.1 实验材料与仪器 |
2.1.1 化学试剂与气体 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 实验装置与流程 |
2.3 测试与分析方法 |
2.3.1 电信号测量方法 |
2.3.2 尾气产物测定与性能评价方法 |
2.3.3 催化剂材料表征方法 |
3 单一低温等离子体降解甲苯的实验研究 |
3.1 前言 |
3.2 实验部分 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 输入能量密度的影响 |
3.3.2 气体流量的影响 |
3.3.3 甲苯初始浓度的影响 |
3.3.4 放电区间长度的影响 |
3.4 本章小结 |
4 低温等离子体耦合Co-Ce二元金属氧化物催化剂降解甲苯的性能研究 |
4.1 前言 |
4.2 实验部分 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 甲苯降解效率与能量效率分析 |
4.3.2 CO_2 选择性与碳平衡分析 |
4.3.3 副产物分析 |
4.3.4 催化剂稳定性分析 |
4.4 本章小结 |
5 Co-Ce二元金属氧化物催化剂的协同效应表征 |
5.1 前言 |
5.2 实验部分 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 XRD表征分析 |
5.3.2 Raman表征分析 |
5.3.3 低温氮气吸附-脱附表征分析 |
5.3.4 XPS表征分析 |
5.3.5 H_2-TPR表征分析 |
5.4 本章小结 |
6 低温等离子体耦合Co-Ce二元金属氧化物催化剂降解甲苯的机理研究 |
6.1 前言 |
6.2 实验部分 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 等离子体催化降解甲苯的反应动力学分析 |
6.3.2 等离子体与催化剂的相互作用 |
6.3.3 等离子体催化降解甲苯的反应路径分析 |
6.4 本章小结 |
7 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 本文创新点 |
7.3 展望 |
参考文献 |
作者简历 |
(10)Nb掺杂的MnOx分子筛协同低温等离子体催化降解甲笨特性与机制(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
论文中涉及的符号与缩写词 |
论文创新点 |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景与意义 |
1.2 文献综述 |
1.2.1 VOCs净化技术 |
1.2.2 低温等离子体技术 |
1.2.3 低温等离子体催化技术 |
1.2.4 低温等离子体催化降解VOCs机理 |
1.3 有待进一步研究的问题 |
1.4 本论文的研究思路与主要研究内容 |
1.4.1 研究思路 |
1.4.2 主要研究内容 |
第二章 不同骨架结构分子筛负载MnO_x与NTP催化降解甲苯 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验原料与化学试剂 |
2.2.2 实验仪器 |
2.2.3 催化剂的制备 |
2.2.4 催化剂的评价系统 |
2.2.5 吸附穿透实验 |
2.2.6 标准曲线的测定 |
2.2.7 催化剂的表征 |
2.3 实验结果与讨论 |
2.3.1 催化剂表征结果 |
2.3.2 NTP-催化降解甲苯 |
2.3.3 甲苯降解机理 |
2.4 本章小结 |
第三章 金属掺杂Mn/MCM-41与NTP催化降解甲苯 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验原料与化学试剂 |
3.2.2 实验仪器 |
3.2.3 催化剂的制备 |
3.2.4 催化剂评价系统 |
3.2.5 催化剂的表征 |
3.3 实验结果与讨论 |
3.3.1 金属掺杂对NTP-催化的影响 |
3.3.2 制备方式对NTP-催化的影响 |
3.4 本章小结 |
第四章 不同孔结构分子筛负载Nb-Mn与NTP催化降解甲苯 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验原料与化学试剂 |
4.2.2 实验仪器 |
4.2.3 催化剂的制备 |
4.2.4 催化剂的评价系统 |
4.2.5 吸附穿透实验 |
4.2.6 催化剂的表征 |
4.3 实验结果与讨论 |
4.3.1 催化剂表征结果 |
4.3.2 催化剂吸附性能 |
4.3.3 NTP放电特性 |
4.3.4 NTP-催化降解甲苯 |
4.4 本章小结 |
第五章 不同硅铝比分子筛负载Nb-Mn与NTP降解甲苯 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验原料与化学试剂 |
5.2.2 实验仪器 |
5.2.3 催化剂的制备 |
5.2.4 吸附平衡实验 |
5.2.5 催化剂评价系统 |
5.2.6 吸附穿透实验 |
5.2.7 催化剂的表征 |
5.3 实验结果与讨论 |
5.3.1 催化剂表征结果 |
5.3.2 催化剂吸附性能 |
5.3.3 NTP放电特性 |
5.3.4 NTP-催化降解甲苯 |
5.4 本章小结 |
第六章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
攻读博士学位期间的主要研究成果 |
致谢 |
四、Catalyst assisted destruction of trichloro ethylene and toluene in corona discharges(论文参考文献)
- [1]DBD-湿式均相催化耦合降解甲苯的实验研究[D]. 郑洋. 西安建筑科技大学, 2021(01)
- [2]介质阻挡放电与Cu/γ-Al2O3协同选择性催化羰基硫[D]. 陈鹏. 昆明理工大学, 2021(01)
- [3]旋转电极放电反应器去除三氯乙烯和二氯甲烷实验研究[D]. 陈安格. 浙江工业大学, 2020(02)
- [4]介质阻挡放电等离子体协同锰催化剂降解VOCs的研究[D]. 赵永和. 大连理工大学, 2020(02)
- [5]MgO阴极脉冲放电等离子体及其协同催化降解甲苯的研究[D]. 阮云霞. 大连理工大学, 2020(02)
- [6]低温等离子体协同改性LaMnO3催化剂降解二甲苯有机废气及其副产物控制[D]. 寿恬雨. 浙江大学, 2020(03)
- [7]MgO/NiO/Ni氧化物阴极放电等离子体特性及其降解甲苯的研究[D]. 姚晓妹. 大连理工大学, 2020(01)
- [8]介质阻挡放电等离子体降解脱除甲苯实验研究[D]. 肖文睿. 南京师范大学, 2020(03)
- [9]低温等离子体耦合Co-Ce二元金属氧化物催化剂降解甲苯基础研究[D]. 朱金辉. 浙江大学, 2020(08)
- [10]Nb掺杂的MnOx分子筛协同低温等离子体催化降解甲笨特性与机制[D]. 姚晓红. 南京大学, 2019(01)